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2001年，杰克沒有繼續接拍青少年類型影片(pian)，而是選擇(ze)了一部獨立制作電影《死(si)亡(wang)幻(huan)覺(jue)》，并憑借此片(pian)獲得(de)第17屆獨立精神(shen)獎最佳男主(zhu)角提名(ming)。

2002年，杰克與(yu)詹妮弗·安妮斯(si)頓主(zhu)演(yan)《好女孩》，與(yu)杰瑞德·萊托主(zhu)演(yan)《高速驚魂》，與(yu)達斯(si)汀(ting)·霍(huo)夫(fu)曼、蘇珊(shan)·薩蘭(lan)登主(zhu)演(yan)《讓愛自由》；與(yu)海登·克里(li)斯(si)滕(teng)森、安娜(na)·帕(pa)奎因主(zhu)演(yan)的舞臺劇(ju)《This Is Our Youth》還為他贏得了倫(lun)敦標(biao)準晚報戲(xi)劇(ju)獎杰出新人獎。

2004年，杰(jie)克在羅蘭(lan)·艾默(mo)里(li)奇的(de)災(zai)難片(pian)《后(hou)天》中出(chu)演主人(ren)公丹(dan)尼(ni)斯(si)·奎德的(de)兒子，影片(pian)上映(ying)后(hou)取得(de)了5億多(duo)美元的(de)全球票房(fang)成績。

2005年，杰(jie)克(ke)(ke)有兩部主演(yan)(yan)的電影(ying)同時入圍第(di)62屆(jie)威尼斯國際電影(ying)節主競賽(sai)單元；分別是與(yu)希斯·萊杰(jie)、米歇爾·威廉姆(mu)斯、安妮(ni)·海瑟(se)薇主演(yan)(yan)的《斷背山(shan)》，與(yu)格溫妮(ni)絲·帕特洛、安東(dong)尼·霍普(pu)金(jin)斯主演(yan)(yan)的《證據》；前者不但斬獲金(jin)獅獎(jiang)，還(huan)獲得(de)了第(di)78屆(jie)奧斯卡金(jin)像獎(jiang)最(zui)(zui)佳(jia)導(dao)演(yan)(yan)、最(zui)(zui)佳(jia)改編劇本、最(zui)(zui)佳(jia)原創(chuang)配(pei)(pei)樂三項(xiang)大獎(jiang)，杰(jie)克(ke)(ke)也獲得(de)了最(zui)(zui)佳(jia)男(nan)配(pei)(pei)角提名(ming)。除以(yi)上(shang)兩部電影(ying)外，杰(jie)克(ke)(ke)還(huan)主演(yan)(yan)了薩(sa)姆(mu)·門德斯執導(dao)的《鍋蓋頭》。10月，杰(jie)克(ke)(ke)憑借以(yi)上(shang)三部電影(ying)獲頒第(di)9屆(jie)好(hao)萊塢電影(ying)獎(jiang)突破(po)男(nan)演(yan)(yan)員獎(jiang)。

2007年，杰克(ke)與(yu)小羅伯特·唐尼、馬克(ke)·魯(lu)法洛主(zhu)演(yan)大(da)衛·芬奇執導的《十二(er)宮》，本片于3月2日(ri)美國首映，并入圍(wei)第60屆戛納國際電影節主(zhu)競賽(sai)單元。10月，杰克(ke)與(yu)瑞茜·威瑟斯彭、梅麗爾·斯特里普主(zhu)演(yan)的《反恐疑(yi)云》在美國上映。

2009年，杰克與(yu)娜塔莉·波特曼、托比·馬奎爾主演劇情(qing)片(pian)《兄(xiong)弟》，并憑借此(ci)片(pian)獲得第12屆青少年選擇獎最佳劇情(qing)電(dian)影男演員的提名。

2010年(nian)5月28日(ri)，杰(jie)克(ke)主(zhu)演改編自同名經典暢銷游戲的電影《波斯王子：時之(zhi)刃》在北美、中國內地同步上(shang)映(ying)。11月24日(ri)，杰(jie)克(ke)與安妮·海(hai)瑟薇二次合(he)作的電影《愛情(qing)與靈藥(yao)》在北美上(shang)映(ying)。12月，杰(jie)克(ke)獲得第68屆(jie)美國電影金球獎音(yin)樂喜(xi)劇類最佳(jia)男主(zhu)角提名。

2011年，杰克(ke)與米歇爾·莫納漢(han)、維拉·法米加(jia)主演的(de)科幻片《源代碼(ma)》4月1日北(bei)美上映(ying)，8月30日在中(zhong)國(guo)大陸上映(ying)。同年6月，杰克(ke)獲邀參(can)加(jia)了Discovery頻道(dao)《荒野求生》（Man vs. Wild）節目(mu)錄(lu)制，與主持(chi)人貝爾·格里爾斯置身于(yu)冰島荒天野地外。

2012年2月，杰(jie)克(ke)(ke)擔任第62屆柏林國(guo)際(ji)電(dian)影(ying)節評委。9月，杰(jie)克(ke)(ke)與邁克(ke)(ke)爾·佩納、安娜·肯德里(li)克(ke)(ke)主演的《警戒結(jie)束(shu)》亮(liang)相第37屆多倫多國(guo)際(ji)電(dian)影(ying)節，9月21日(ri)在(zai)北美正式上映；12月，杰(jie)克(ke)(ke)獲得第18屆評論家選擇獎最佳動(dong)作片男(nan)演員(yuan)提名(ming)。

2013年，杰(jie)克(ke)與休·杰(jie)克(ke)曼(man)主演犯(fan)罪驚悚片(pian)《囚(qiu)徒》，并在懸疑片(pian)《宿敵(di)(di)》中分飾兩角(jiao)。這兩部影片(pian)均由丹尼(ni)斯(si)·維倫(lun)紐瓦執(zhi)導，并先后亮相第(di)38屆(jie)多(duo)倫(lun)多(duo)國際電(dian)影節(jie)。10月，杰(jie)克(ke)憑借《囚(qiu)徒》獲頒第(di)17屆(jie)好萊塢電(dian)影獎年度男配角(jiao)獎 ；憑借《宿敵(di)(di)》獲得第(di)34屆(jie)加拿大(da)吉尼(ni)獎最佳(jia)男主角(jiao)提名。

2014年3月(yue)14日，杰克(ke)(ke)主演(yan)(yan)的(de)(de)《宿敵》在(zai)北(bei)(bei)美上(shang)映(ying)。9月(yue)，杰克(ke)(ke)主演(yan)(yan)的(de)(de)《夜行者》于第(di)39屆多倫多國(guo)際(ji)電影節首映(ying)，10月(yue)31日北(bei)(bei)美上(shang)映(ying)。杰克(ke)(ke)希望自己的(de)(de)形象能體現角色“心理上(shang)與身體上(shang)的(de)(de)饑餓感”，于是(shi)在(zai)拍攝前狂減體重18斤(20磅)。憑借(jie)此次表(biao)演(yan)(yan)，杰克(ke)(ke)獲得(de)了美國(guo)金(jin)球獎(jiang)、英國(guo)電影學院獎(jiang)、美國(guo)演(yan)(yan)員工(gong)會獎(jiang)等(deng)獎(jiang)項的(de)(de)最佳男(nan)主角提名。

2015年2月10日，杰(jie)(jie)克(ke)(ke)與杰(jie)(jie)西(xi)卡·貝爾、詹姆斯(si)·麥(mai)斯(si)登主演(yan)(yan)的(de)愛情喜劇(ju)《意外的(de)愛情》在美(mei)國(guo)上(shang)(shang)映(ying)。5月，杰(jie)(jie)克(ke)(ke)成了第68屆(jie)(jie)戛(jia)納國(guo)際(ji)電影(ying)節(jie)評委，且是里面唯(wei)一一位男演(yan)(yan)員。7月31日，杰(jie)(jie)克(ke)(ke)與瑞秋·麥(mai)克(ke)(ke)亞當斯(si)主演(yan)(yan)的(de)拳擊題材(cai)電影(ying)《鐵拳》于(yu)(yu)北(bei)美(mei)上(shang)(shang)映(ying)，杰(jie)(jie)克(ke)(ke)為(wei)了飾(shi)演(yan)(yan)片中(zhong)角色增肌約15磅(bang)。杰(jie)(jie)克(ke)(ke)與杰(jie)(jie)森·克(ke)(ke)拉克(ke)(ke)、喬什·布洛林主演(yan)(yan)的(de)登山題材(cai)電影(ying)《絕命海拔》被選為(wei)第72屆(jie)(jie)威尼(ni)斯(si)國(guo)際(ji)電影(ying)節(jie)開(kai)幕片；本片于(yu)(yu)9月25日北(bei)美(mei)上(shang)(shang)映(ying)，11月3日中(zhong)國(guo)內地上(shang)(shang)映(ying)。杰(jie)(jie)克(ke)(ke)與娜(na)奧米·沃茨主演(yan)(yan)的(de)《破(po)碎人生》被選為(wei)第40屆(jie)(jie)多(duo)倫多(duo)國(guo)際(ji)電影(ying)節(jie)開(kai)幕片。

2016年4月(yue)(yue)8日，杰克(ke)主(zhu)演(yan)的《破(po)碎人生》在北美(mei)正式(shi)上(shang)(shang)映(ying)(ying)。8月(yue)(yue)，確定主(zhu)演(yan)熱門游戲改編電影《全境封鎖》。9月(yue)(yue)2日，杰克(ke)主(zhu)演(yan)的《鐵拳(quan)》在中國(guo)內地上(shang)(shang)映(ying)(ying)。由湯姆·福特(te)導演(yan)，杰克(ke)與艾米·亞當斯主(zhu)演(yan)的《夜行動(dong)物》入(ru)(ru)圍第73屆威尼(ni)斯國(guo)際電影節主(zhu)競賽單元(yuan)，并獲得(de)評審團大獎；此外，本片還入(ru)(ru)圍第41屆多(duo)(duo)倫多(duo)(duo)國(guo)際電影節特(te)別(bie)展(zhan)映(ying)(ying)單元(yuan) ，將于12月(yue)(yue)9日北美(mei)正式(shi)上(shang)(shang)映(ying)(ying)。

2017年1月(yue)(yue)，憑(ping)借《夜行(xing)動物》獲(huo)得(de)第70屆(jie)英國(guo)電(dian)影(ying)學院獎最佳(jia)男主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)角提名(ming)。同(tong)(tong)年，確(que)定出演(yan)(yan)電(dian)影(ying)《The Anarchists vs ISIS》 。3月(yue)(yue)24日，杰克(ke)與麗(li)貝卡·弗格森、瑞(rui)安·雷諾茲主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)演(yan)(yan)的《異星覺醒》在(zai)(zai)北美(mei)上映，5月(yue)(yue)19日在(zai)(zai)中(zhong)國(guo)大陸上映，杰克(ke)在(zai)(zai)片(pian)(pian)中(zhong)飾演(yan)(yan)宇航員(yuan)大衛(wei)·喬丹 。4月(yue)(yue)13日，杰克(ke)與蒂爾達·斯(si)文頓、莉(li)莉(li)·柯林斯(si)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)演(yan)(yan)的韓國(guo)電(dian)影(ying)《玉子》入圍(wei)第70屆(jie)戛納國(guo)際電(dian)影(ying)節主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)競(jing)賽單元，并(bing)于(yu)6月(yue)(yue)28日在(zai)(zai)Netflix首播(bo)。同(tong)(tong)年，主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)演(yan)(yan)的傳記片(pian)(pian)《堅(jian)強》入圍(wei)第42屆(jie)多倫多國(guo)際電(dian)影(ying)節主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)展(zhan)映單元，并(bing)于(yu)9月(yue)(yue)22日北美(mei)上映。同(tong)(tong)年，接演(yan)(yan)新片(pian)(pian)《迷失的空戰(zhan)員(yuan)》 。10月(yue)(yue)26日，杰克(ke)·吉倫哈爾憑(ping)借《堅(jian)強》獲(huo)得(de)第21屆(jie)好萊塢(wu)電(dian)影(ying)獎最佳(jia)男主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)角獎。同(tong)(tong)年，確(que)定與本尼迪克(ke)特·康伯巴奇共同(tong)(tong)出演(yan)(yan)電(dian)影(ying)《里(li)約》。

2018年1月(yue)20日(ri)(ri)，與(yu)凱瑞·穆麗根合(he)作(zuo)(zuo)主演(yan)(yan)(yan)(yan)的劇情片(pian)《狂野生活(huo)》在圣(sheng)丹斯電影節上映。同(tong)年，確定與(yu)安塞爾(er)·埃(ai)爾(er)格特、贊達亞·科(ke)爾(er)曼合(he)作(zuo)(zuo)主演(yan)(yan)(yan)(yan)犯罪驚悚片(pian)《最佳同(tong)類》。此(ci)外，還(huan)與(yu)杰昆·菲尼克(ke)斯、約翰·C·賴利主演(yan)(yan)(yan)(yan)了西部片(pian)《希斯特斯兄弟》。3月(yue)13日(ri)(ri)，與(yu)托(tuo)妮·科(ke)萊(lai)特共同(tong)出演(yan)(yan)(yan)(yan)由丹·吉(ji)爾(er)羅(luo)伊執(zhi)導的Netflix驚悚片(pian)《天鵝(e)絨圓鋸》 。4月(yue)5日(ri)(ri)，確定主演(yan)(yan)(yan)(yan)驚悚片(pian)《歡迎來到維也納》 。5月(yue)2日(ri)(ri)，確定主演(yan)(yan)(yan)(yan)由凱瑞·福永執(zhi)導的傳記片(pian)《美(mei)國人》 。